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固体中のディラック電子系

有機導体の中の「質量ゼロのディラック粒子」

　擬２次元有機導体α-(BEDT-TTF)2I3において質量ゼロの電子が存在することを、我々のグループが発見した。この電子はディラックが1928年に提出した相対論的量子力学に従うフェルミ粒子（ディラック粒子）と同じエネルギーと運動量の関係を持つ。温度を下げると電流の運び手であるキャリアーの密度が激減するにもかかわらず、電気抵抗はほとんど変化しないという不思議な振る舞い（東邦大学）の理由を、一軸性圧力効果の実験データ（東京大学）を用いて理論的に説明した。右図のように、エネルギーEと運動量px、pyの関係が円錐状であるので「ディラック・コーン」と呼ばれている。向かい合わせの円錐の下半分にだけ電子が詰まるのでゼロギャップ状態となる。「質量ゼロのディラック粒子」が対称性の低い分子性結晶で実現したことは極めて意外である。この新しいディラック電子は圧力を変えてもコーンの位置は変化するが安定であることを理論解析により示した。

  1. A. Kobayashi, B. Zhou, R. Takagi, K. Miyagawa, S. Ishibashi, A. Kobayashi, T. Kawamura, E. Nishibori, and K. Kanoda,
    "Single-Component Molecular Conductors - Multi-Orbital Correlated π-d Electron Systems"
    Bull. Chem. Soc. Jpn. 94, 2540 (2021).
  2. T. Kawamura, D. Ohki, B. Zhou, A. Kobayashi, and A. Kobayashi,
    "Tight-Binding Model and Electronic Property of Dirac Nodal Line in Single-Component Molecular Conductor [Pt(dmdt)2]"
    J. Phys. Soc. Jpn. 89, 074704 (2020).
  3. K. Kajita, Y. Nishio, N. Tajima, Y. Suzumura, and A. Kobayashi
    "Molecular Dirac Fermion Systems -Theoretical and Experimental Approaches"
    J. Phys. Soc. Jpn. 83, 072002 (2014). [Invited review paper]
  4. A. Kobayashi, S. Katayama, Y. Suzumura, and H. Fukuyama
    “Massless Fermions in Organic Conductor”
    J. Phys. Soc. Jpn. 76, 034711 (2007).
  5. S. Katayama, A. Kobayashi, and Y. Suzumura
    Pressure-Induced Zero-Gap Semiconducting State in the Organic Conductor alpha-(BEDT-TTF)2I3 Salt"
    J. Phys. Soc. Jpn. 75, 054705 (2006). [Editor' choice]
    第14回日本物理学会論文賞(2009年3月)、科学新聞(2006年5月26日)
  6. A. Kobayashi, S. Katayama, K. Noguchi, and Y. Suzumura
    "Superconductivity in Charge Ordered Organic Conductor - alpha-(ET)2I3 Salt"
    J. Phys. Soc. Jpn. 73, 3135-3148 (2004)    .

バンド間磁場効果

　固体中の相対論的粒子は通常の金属や半導体とは異なる特異な物性を生み出す。その代表例の一つ、ビスマスの巨大反磁性はバンドが複数あるときの磁場による効果（バンド間磁場効果）に起因する。単一バンドを想定する理論では運動量kをk+e/cA（Aは磁場のベクトルポテンシャル）と置き換えることで磁場効果を取り扱うことができるが、この扱いはバンドが複数ある系では正しくない。なぜならベクトルポテンシャルにより仮想的な電子・正孔対生成が起こり、これらが軌道運動することにより軌道反磁性とホール効果に決定的な影響を与えるからである。我々はα-(BEDT-TTF)2I3のホール係数と軌道磁化率におけるバンド間磁場効果を調べ、ディラックコーンの傾きによりバンド間磁場効果が大きく変化することを示した。そしてI3-欠損による微少な電子ドープ（10-4%程度）を仮定した数値計算により、実験で観測されるホール係数の急激な符号反転を説明できることが示された。（より詳しくはパリティ2007年10月号46-49ページ記事「分子性導体の質量ゼロの粒子」参照。リンク：小林晃人のホームページ“トピック”

  1. A. Kobayashi, Y. Suzumura, and H. Fukuyama
    "Hall Effect and Orbital Diamagnetism in Zerogap State of Molecular Conductor alpha-(BEDT-TTF)2I3"
    J. Phys. Soc. Jpn. 77 064718 (2008).

傾斜したディラック電子の強磁場下バレー分裂

　有機導体におけるディラックコーンは２つ存在しその軸は逆向きに傾いている。我々は、この傾斜は強磁場中の電子状態を傾斜のない場合と全く異なるものに変えることを理論的に示した。傾斜のないディラック電子のN=0ランダウ状態では長距離クーロン相互作用はスピン×バレー擬スピン空間において対称であり、縮退している。よってゼーマン効果を考えればスピン分極状態となる。（バレー擬スピンとは、２つ存在するディラックコーンのどちらに電子が入るかという自由度をスピンの概念を利用して表現したものである。）ところが傾斜したディラック電子では、長距離クーロン相互作用のバレー擬スピン空間における対称性が破れ、スピンではなくバレー擬スピンが2次元面内を向いて整列するXY強磁性が起こることが示された。このバレー擬スピン強磁性によりN=0ランダウ状態は図のようにバレー分裂する。この様子は実際にNMRや層間磁気抵抗測定により観測されている。

  1. T. Tani and A. Kobayashi,
    "Spin-Lattice Relaxation Rate in Organic Dirac Electron System α-(BEDT-TTF)2I3 under Strong Magnetic Field"
    J. Phys. Soc. Jpn. 88, 054713 (2019).
  2. T. Tani, N. Tajima, and A. Kobayashi,
    "Field-Angle Dependence of Interlayer Magnetoresistance in Organic Dirac Electron System α-(BEDT-TTF)2I3"
    Crystals 9, 212 (2019).
  3. A. Kobayashi, Y. Suzumura, H. Fukuyama, and M.O. Goerbig
    "Tilted-Cone-induced easy-plane pseudo-spin ferromagnet and Kosterlitz-Thouless transition in massless Dirac fermions"
    J. Phys. Soc. Jpn. 78 114711 (2009). [Editor's choice]

ディラック電子間相互作用の効果

　有機導体α-(BEDT-TTF)2I3のディラック電子相は電荷秩序相と隣接している。圧力を変化させることでバンド幅を広い範囲で制御できるため、α-(BEDT-TTF)2I3はディラック電子における電子間相互作用の効果を研究するための格好の舞台となっている。相互作用が無い場合、質量ゼロの2次元ディラック電子のナイトシフト（磁化率）は温度Tに比例する。しかしNMR実験ではナイトシフトはT-linearに比べて強く抑制され、さらに単位胞中に４つ含まれるBEDT-TTF分子のうち一つだけスピンが外場と逆方向を向く“フェリ磁性分極”も観測される。これらはNMRによって初めて捉えられたディラック電子の電子間相互作用効果である。我々はディラック電子間相互作用の長距離部分の自己エネルギーによりナイトシフトの抑制が起き、短距離部分によるバンド間散乱によりフェリ磁性分極が生じることを示した。ここでもディラックコーンの傾斜と量子力学的位相が重要な役割を果たしている。

さらに、NMRにより観測される、通常の金属では見られない電子スピンの新規なゆらぎを検証し、これが自発的な質量獲得機構の一つであるエキシトン転移の前駆的なゆらぎであることを解明した。本研究により、初めて明らかになったゼロ質量電子に固有の新規なスピンゆらぎは、近年、研究の進展がめざましいディラック物質中で普遍的に存在すると期待される。このため、本発見が引き金となり相関ディラック電子の研究が、様々な物質を舞台として加速していくと期待される。

  1. T. Kawamura and A. Kobayashi,
    "Fragment-orbital-dependent spin fluctuations in the single-component molecular conductor [Ni(dmdt)2]"
    Phys. Rev. B 105, 205145 (2022).
  2. D. Ohki, K. Yoshimi, and A. Kobayashi,
    "Interaction-induced quantum spin Hall insulator in the organic Dirac electron system α-(BEDT-TSeF)2I3"
    Phys. Rev. B 105, 205123 (2022).
  3. T. Kawamura, B. Zhou, A. Kobayashi, and A. Kobayashi
    "Possible Spin-Density Wave on Fermi Arc of Edge State in Single-Component Molecular Conductors [Pt(dmdt)2] and [Ni(dmdt)2]"
    J. Phys. Soc. Jpn. 90, 064710 (2021)
  4. M. Hirata, A. Kobayashi, C. Berthier, and K. Kanoda
    "Interacting chiral electrons at the 2D Dirac points: a review"
    Rep. Prog. Phys. 84, 036502 (2021).
  5. D. Ohki, K. Yoshimi, and A. Kobayashi
    "Transport properties of the organic Dirac electron system α-(BEDT-TSeF)2I3"
    Phys. Rev. B 102, 235116 (2020).
  6. D. Ohki, M. Hirata, T. Tani, K. Kanoda, and A. Kobayashi
    "Chiral excitonic instability of two-dimensional tilted Dirac cones"
    Phys. Rev. Research 2, 033479 (2020).
  7. D. Ohki, Y. Omori, and A. Kobayashi
    "Effect of Coulomb interactions on the Seebeck coefficient of the organic Dirac electron system α-(BEDT-TTF)2I3"
    Phys. Rev. B 101, 245201 (2020).
  8. 小林晃人、平田倫啓、鹿野田一司
    "有機導体のディラック電子系における電子相関効果"
    固体物理 Vol. 54 No. 10 p. 495-504 (2019)　解説
  9. G. Matsuno and A. Kobayashi
    "Coexistence of Velocity Renormalization and Ferrimagnetic Fluctuation in the Organic Dirac Electron System alpha-(BEDT-TTF)2I3"
    J. Phys. Soc. Jpn. 87, 054706 (2018).
  10. 平田倫啓、鹿野田一司、松野元樹、小林晃人
    "有機物質のディラックコーンにおける強相関効果"
    日本物理学会誌　『最近の研究から』　Vol. 73, No. 4, p. 214-220, (2018)
  11. 平田倫啓、鹿野田一司、小林晃人、石川恭平、松野元樹、宮川和也、田村雅史、Claude Berthier
    相互作用する2次元ワイルフェルミオンの異常なスピン相関とエキシトン不安定性
    Science日本事務局「サイエンス誌に載った日本人研究者」2018年号 p. 61
  12. M. Hirata, K. Ishikawa, G. Matsuno, A. Kobayashi, K. Miyagawa, M. Tamura, C. Berthier, and K. Kanoda
    "Anomalous spin correlations and excitonic instability of interacting 2D Weyl fermions"
    Science 358, 1403 (2017).
  13. 平田倫啓、石川恭平、松野元樹、小林晃人、宮川和也、田村雅史、Claude Berthier、鹿野田一司
    "質量がゼロの電子がしめす新規なスピンのゆらぎを発見 ― 電子が自発的に質量を獲得する新現象の解明に期待 ―"
    プレスリリース（東大、東北大、東京理科大、名大）2017年12月15日.
  14. M. Hirata, K. Ishikawa, K. Miyagawa, M. Tamura, C. Berthier, D. Basko, A. Kobayashi, G. Matsuno, and K. Kanoda
    "Observation of an anisotropic Dirac cone reshaping and ferrimagnetic spin polarization in an organic conductor"
    Nat. Commun. 7, 12666 (2016).
  15. 平田倫啓、石川恭平、宮川和也、田村雅史、Claude Berthier、Denis Basko、小林晃人、松野元樹、鹿野田一司
    "せめぎ合うゼロ質量電子～ 相互作用が織り成す多彩な競合現象の解明"
    プレスリリース（東大、東北大、東京理科大、名大）2016年8月31日.
  16. Genki Matsuno and Akito Kobayashi
    "Effect of Interband Fluctuation on Spin Susceptibility in Molecular Dirac Fermion System alpha-(BEDT-TTF)2I3"
    J. Phys. Soc. Jpn. 86, 014705 (2017)    .

質量有限のディラック電子相におけるエッジ状態とドメインウォール

　有機導体α-(BEDT-TTF)2I3は、およそPc=11kbar以上の加圧によって電荷秩序相からディラック電子相へ転移することが知られているが、近年、面内抵抗から得られる伝導ギャップがPcよりも数kbar低圧で閉じることが観測された。これは相転移近傍の電荷秩序相に何らかの伝導チャンネルが存在することを示唆する。我々は相転移近傍の電荷秩序相に質量有限のディラック電子相が存在し、金属的なエッジ状態が存在することを示した。さらに電荷秩序中のドメインウォールについて調べ、その束縛状態も高い電気伝導度を持つことを明らかにした。これらの結果は実験結果を定性的に説明できる。

  1. D. Ohki, Y. Omori, and A. Kobayashi
    "Domain wall conductivity with strong Coulomb interaction of two-dimensional massive Dirac electrons in the organic conductorα-(BEDT-TTF)2I3"
    Phys. Rev. B 100, 075206 (2019).
  2. D. Ohki, G. Matsuno, Y. Omori, and A. Kobayashi
    "Melting of Domain Wall in Charge Ordered Dirac Electron of Organic Conductor alpha-(BEDT-TTF)2I3"
    J. Phys. Soc. Jpn. 87, 054703 (2018).
  3. D. Ohki, G. Matsuno, Y. Omori and A. Kobayashi
    "Optical Conductivity in a Two-Dimensional Extended Hubbard Model for an Organic Dirac Electron System α-(BEDT-TTF)2I3"
    Crystals 8(3), 137 (2018).
  4. Y. Omori, G. Matsuno, and A. Kobayashi
    "Longitudinal conductivity on edge and domain wall of molecular Dirac electron system α-(BEDT-TTF)2I3"
    J. Phys. Soc. Jpn. 86, 074708 (2017).
  5. G. Matsuno, Y. Omori, T. Eguchi, and A. Kobayashi
    "Topological Domain Wall and Valley Hall Effect in Charge Ordered Phase of Molecular Dirac Fermion System alpha-(BEDT-TTF)2I3"
    J. Phys. Soc. Jpn. 85, 094710 (2016).
  6. Y. Omori, G. Matsuno, and A. Kobayashi
    "Edge States in Molecular Solid alpha-(BEDT-TTF)2I3: Effects of Electron Correlations"
    JPS Conf. Proc. 1, 012119 (2014).
  7. A. Kobayashi, Y. Suzumura, F. Piechon, and G. Montambaux
    "Emergence of Dirac electron pair in the charge-ordered state of the organic conductor alpha-(BEDT-TTF)2I3"
    Phys. Rev. B 84, 075450 (2011).